Ia sempat menjadi pelatih sementara pada 2007, lalu memimpin tim U-23 untuk Olimpiade Beijing 2008.
Setelah itu, ia kembali menjadi asisten hingga 2010 sebelum melatih beberapa klub di Australia. Pada 2018, ia diangkat menjadi pelatih kepala Australia untuk Piala Dunia 2018 di Rusia.
"Saya sudah memberikan yang terbaik untuk tim ini, dan saya bangga bisa menjadi bagian dari timnas Australia. Namun, saya rasa inilah saatnya untuk perubahan demi kemajuan tim," kata Arnold dalam pengumuman pengunduran dirinya.
CEO Federasi Sepak Bola Australia, James Johnson, telah menerima pengunduran diri Arnold dan berjanji akan segera mencari pengganti yang diharapkan bisa membawa Australia kembali ke jalur kemenangan.
Pada laga kualifikasi berikutnya di bulan Oktober 2024, Australia akan menjamu China pada 10 Oktober, disusul laga tandang ke Jepang pada 15 Oktober. (*)